Unnsteinn Árnason hóf tónlistarferil sinn í Tónlistaskóla Mosfellsbæjar og lauk þaðan miðprófi á klassískan gítar undir leiðsögn Kristins Árnasonar.  Árið 2008 hóf hann nám við Söngskólann í Reykjavík, var fyrst undir leiðsögn Alexanders Ashworth og síðan Garðars Thórs Corters, Viðars Gunnarssonar og Krystynu Cortes píanóleikara.  Árið 2012 fékk Unnsteinn styrk úr Menningarsjóði Vilhjálms Vilhjálmssonar og árið 2013 vann hann keppnina ,,Ungir Einleikarar“ og söng tónleika með Sinfóníuhljómsveit Íslands í Eldborg, Hörpu.

Á árunum 2013- 2017 stundaði Unnsteinn áframhaldandi söngnám við tónlistarháskólann í Vínarborg undir leiðsögn Karlheinz Hanser. Árið 2016 var Unnsteinn valinn til að taka þátt í “Young singers project” við eina mikilvægustu óperuhátíð í Evrópu, Salbzurger Festspiele . Að námi loknu varð Unnsteinn fastráðinn við Tiroler Landestheater í Innsbruck þar sem hann söng á annan tug hlutverka á sviði og starfaði þar til ársins 2021.

Unnsteinn var valin efnilegasti ungi söngvarinn við Austurísku Tónlistarverðlaunin 2019 fyrir túlkun sína á Mr. Kofner í óperunni Der Konsul eftir Menotti. Á leikárinu 2021-2022 söng Unnsteinn Sarastro í Töfraflautunni eftir Mozart í Innsbruck og hlutverkið Polyphem í nýrri óperu Die Odyssee við óperuna í Zürich. Sumarið 2022 söng Unnsteinn við Bregenzer Festspiele, hlutverkin Comissario í Madame Butterfly eftir Puccini og Walinoff/Governatore í Siberia eftir Umberto Giordano.

Unnsteinn er einn af stofnendum Kammeróperunnar sem er nýstofnað óperufélag á Íslandi með það að markmiði að auka framboð á smærri óperuuppfærslum hérlendis. Hann fór með hlutverk Guglielmos í Cosi fan tutte eftir Mozart í fyrstu uppfærslu Kammeróperunar í Oktober 2022 í Iðnó og svo Febrúar 2023 í Gamla Bíó. Í Mars 2023 söng Unnsteinn hlutverk Comissario í Madame Butterfly í uppfærslu Íslensku Óperunnar.

Hann mun fara með hlutverk Fígarós í nýrri uppfærslu Kammeróperunnar á Brúðkaupi Fígarós í Borgarleikhúsinu sem sýnd verður í Febrúar 2025. Í mars 2025 fer hann með hlutverk Benjamíns í frumflutningi á óperunni BRÍM eftir Adolf Smára Unnarsson og Friðrik Margrétar- Guðmundsson. Unnsteinn fer með hlutverk Óðins í frumflutningi á óperunni Ragnarök eftir Helga Rafn Ingvarsson í Oktober 2025.